Механизмы запасания энергии в кристаллах фторида лития под действием фемтосекундных лазерных импульсов

Научная библиотека Комментариев к записи Механизмы запасания энергии в кристаллах фторида лития под действием фемтосекундных лазерных импульсов нет

Дресвянский В.П., Моисеева М.А., Глазунов Д.С., Chadraa B., Bukhtsooj O., Naranbat B., Мартынович Е.Ф. //  Фундаментальные исследования. – 2015. – № 2-13. – С. 2829-2834; УДК 535.376

Диэлектрические среды обладают широким спектральным диапазоном прозрачности от вакуумного ультафиолета до средней ИК-области. Видимое и ближнее ИК-излучение, генерируемое стандартными фемтосекундными лазерами, в линейном режиме возбуждения вообще не поглощается такими средами. Однако при большой интенсивности лазерного излучения начинаются процессы высоконелинейного взаимодействия света и вещества. Нелинейное поглощение света обеспечивается возбуждением электронной подсистемы диэлектрика, в основном, электронно-дырочными парами и экситонами [2]. В беспримесном совершенном диэлектрике, например, в ионном кристалле, запасание энергии в виде собственных электронных возбуждений возможно лишь в течение короткого времени жизни этих возбуждений. Более долговременная аккумуляция энергии на секунды, сутки и многие годы обеспечивается либо структурными преобразованиями в атомно-остовной подсистеме твердого тела в результате ее взаимодействия с возбуждениями электронной подсистемы, либо за счет введения легирующих добавок, формирующих глубокие ловушки для электронов и дырок [4]. Исследования термостимулированной люминесценции примесных кристаллов фторида лития с добавками магния и титана, используемых для изготовления детекторов радиации, облученных интенсивными фемтосекундными импульсами титан-сапфирового лазера, представлены авторами в работе [1].

В задачу данного исследования входило изучение механизмов взаимодействия электронной и атомно-остовной подсистем твердого тела, передачи энергии между ними, образования структурных дефектов, аккумулирующих энергию лазерного излучения, переноса этой энергии к центрам рекомбинации и ее высвечивания. При этом внимание акцентировалось на собственных, а не примесных возбуждениях и дефектах.

Исследования проведены на кристаллах фторида лития (ширина зоны запрещенных энергий ~ 14 эВ). Изучено неразрушающее взаимодействие предельно интенсивного лазерного излучения (энергия фотонов 1,3–1,5 эВ) с диэлектриками, при котором интенсивность импульсов уже достаточна для эффективного высоконелинейного поглощения света и возбуждения электронной подсистемы вещества, а энергия импульсов недостаточна для существенного нагрева, испарения, лазерного пробоя или иного разрушения образца. Для обеспечения такого режима использовалась малая длительность лазерных импульсов.

Материалы и методы исследования

Исследования проводились на широкозонных кристаллах фтористого лития, выращенных методом Киропулоса в воздушной атмосфере. Были изготовлены образцы в виде параллелепипедов с поперечным сечением около 10х10 мм и длиной 30–35 мм. Поверхности образцов представляли собой естественные сколы по плоскостям спайности, торцевые грани кристаллов, через которые вводилось лазерное излучение, были отполированы. Изначально образцы выглядят прозрачными и бесцветными. Предварительно измеренные спектры ИК-поглощения свидетельствовали о наличии примесей, идентифицируемых по литературным данным как кислородные примеси, включая ионы гидроксила.

Эксперименты по облучению кристаллов фемтосекундным лазерным излучением проводились на установке, которая включала титан-сапфировый лазер, генерирующий импульсы длительностью 50 фс с энергией около 6 мДж, максимум спектра излучения данного лазера находится на длине волны 950 нм. Возбуждающее излучение фокусировалось с помощью линзы с фокусным расстоянием 425 мм.

Схема облучения приведена на рис. 1. В экспериментах был использован режим взаимодействия света с образцом, соответствующий условиям низкоапертурной внешней фокусировки, когда импульсы возбуждающего излучения лазера фокусируются с помощью линзы с большим фокусным расстоянием. Перемещение кристалла вдоль луча позволяло изменять интенсивность лазерного излучения в образце. Полная энергия лазерного излучения, пропущенного через образец, определялась количеством импульсов.

Исследования топологии дефектообразования и фотолюминесценции облученных лазерным излучением образцов проводились на высокочувствительном сканирующем конфокальном люминесцентном микроскопе с пикосекундным временным разрешением MicroTime 200 фирмы PicoQuant Gmbh с пространственно-селективным время-коррелированным счетом одиночных фотонов. Микроскоп позволяет регистрировать продольные и поперечные пространственные распределения концентраций дефектов, созданных лазерным излучением, и строить изображения микрообъектов внутри облученного объема среды в люминесцентном излучении при шаге сканирования 10 нм с селекцией изображений по времени затухания свечения.

Спектры фотолюминесценции при возбуждении фотолюминесценции пикосекундными лазерными импульсами в спектральной области поглощения наведенных центров окраски от 370 до 640 нм записывались спектрометром Ocean Optics 6500.

Для исследования аксиального (по направлению распространения лазерного излучения) пространственного распределения запасенной энергии была применена методика, основанная на явлении термостимулированной люминесценции (ТСЛ). Исследования были проведены для четырех образцов, облученных серией (от 10 до 1000) фемтосекундных импульсов. После облучения каждый образец был распилен на 10–13 (в зависимости от общей длины исходного кристалла) пластинок толщиной 2–3 мм. Для каждой из пластинок на специализированной установке собственного изготовления в температурном диапазоне от 20 °С до 400 °С с постоянной скоростью нагрева 0,25 град/с были записаны кривые термовысвечивания и определена величина запасенной светосуммы. Определив значение светосуммы, запасенной в каждой из пластинок, мы построили зависимости аксиального пространственного распределения запасенной энергии в каждом из четырех исследуемых образцов.

Результаты исследования и их обсуждение

Проведенные исследования ТСЛ показали, что измеренные кривые термовысвечивания имеют максимумы свечения в области температур 160 °С, 230–240 °С, и 280–300 °С. Полученные нами данные, в основном, согласуются с результатами исследования ТСЛ номинально чистых радиационо окрашенных кристаллов фторида лития, приведенными в работе [5].

dres1.tif

Рис. 1. Схема экспериментов по облучению кристаллов LiF фемтосекундными лазерными импульсами в режиме низкоапертурной внешней фокусировки

Представленные на рис. 2 кривые аксиального пространственного распределения светосуммы показывают, что величина светосуммы в исследуемых образцах увеличивается при повышении энергии (числа импульсов) облучения. Запасание начинается не с входной поверхности кристалла, а с некоторым запаздыванием. Это свидетельствует о том, что выбранные режимы облучения соответствовали необходимым условиям, т.е. запасание действительно происходило в условиях самофокусировки и филаментации лазерного излучения. Запаздывание связано с тем, что начальной интенсивности лазерного излучения было недостаточно для аккумуляции энергии, а по мере проникновения излучения в кристалл происходила его самофокусировка с соответствующим увеличением интенсивности.

dres2.tif

Рис. 2. Аксиальное пространственное распределение по длине кристалла светосуммы ТСЛ образцов, облученных сериями фемтосекундных импульсов титан-сапфирового лазера: вверху 10 импульсов; внизу – 1000 импульсов

В другой серии экспериментов изменялось расстояние L от поверхности кристалла до местоположения фокуса (рис. 1). Использовались два разных расстояния внешней – 50 и 25 мм. Интенсивность возбуждения во втором случае была выше, чем в первом. Соответственно аккумуляция энергии начиналась ближе к поверхности.

Кроме того, заметно, что функция аксиального распределения высвеченной светосуммы при повышении интенсивности и дозы облучения становится более гладкой. Микроскопические исследования показали, что это обусловлено топографией канала, рваным характером распределения центров свечения вдоль канала при малых дозах, как видно на фотографиях, приведенных на рис. 3.

Некоторые изображения шпуров (следов филаментов) на фотографии, расположенной справа, имеют нерезкие очертания. Это относится к тем шпурам, которые лежат вне поля резкости объектива. Направление распространения лазерного излучения – слева направо. Шпуры и каналы визуализированы путем возбуждения фотолюминесценции продуктов фотохимических реакций, протекавших в ходе и после облучения фемтосекундными импульсами. Длина волны излучения, возбуждающего люминесценцию, – 450 нм. Изображения шпуров получены в люминесцентном излучении с помощью обычного микроскопа Olimpus IX 71.

Результаты исследований спектрально-кинетических характеристик дефектов, индуцированных серией из 10 и 1000 фемтосекундных лазерных импульсов, представлены на рис. 4 и 5 соответственно. Люминесценция возбуждалась лазерами с длинами волн излучения: 375, 470, 532 и 640 нм. Свечение регистрировалось через интерференционные фильтры с Г-образной характеристикой. Провал в спектрах на длине волны ~ 945 нм обусловлен поглощением в световолоконном кабеле, использованном для транспортировки люминесценции в спектрометр.

Из представленных на рис. 4 результатов видно, что в спектре люминесценции наблюдаются характерные при радиационном окрашивании кристаллов фторида лития полосы свечения F2 -центров окраски с максимумом длины волны излучения λ = 680 нм и F3+ -центров с максимумом λ = 540 нм. Измеренные значения постоянных времени затухания люминесценции 14,5 и 6,8 нс в облученных лазерным излучением образцах фторида лития также близки к характерным значениям времен затухания F2 -и F3+ — центров в радиационно-окрашенных кристаллах, 16 нс и 8 нс соответственно. Они совпадают в пределах погрешности измерений.

Из представленных результатов видно, что в спектре фотолюминесценции при малой дозе облучения наблюдаются характерные для радиационно-окрашенных кристаллов фторида лития полосы свечения F2-центров с максимумом длины волны излучения λ = 680 нм и F3+ -центров с максимумом λ = 540 нм. С повышением лучевой нагрузки появляются более сложные агрегатные центры окраски, отмеченные на рисунке.

dres3b.tif dres3a.tif

Рис. 3. Фотографии пространственного распределения интенсивности фотолюминесценции центров, созданных в кристаллах, облучением периодической последовательностью импульсов (слева) и одиночным фемтосекундным импульсом (справа). Размер 300х300 мкм

dres4a.tif

dres4b.tif

Рис. 4. Спектры и кинетика фотолюминесценции центров окраски кристалла, облученного серией из 10 фемтосекундных импульсов

dres5.tif

Рис. 5. Спектры фотолюминесценции центров окраски кристалла LiF, облученного серией из 1000 фемтосекундных импульсов

Эксперименты показали, что в спектре термостимулированной люминесценции преобладает свечение F2 центров (полоса с максимумом ~ 680 нм). В температурной области, где наблюдается термостимулированная люминесценция, во фториде лития распадаются X3- центры. Совокупность фактов дает основания полагать, что свечение возникает при рекомбинации междоузельных ионов фтора, освобождаемых из X3— центров, с F3+ центрами. Это обеспечивает преобразование F3+ центров в возбужденные F2 центры, которые являются центрами эмиссии в процессе термостимулированной люминесценции.

Выводы

Таким образом, запасание энергии в исследованных кристаллах фторида лития под действием фемтосекундных лазерных импульсов в условиях нашего эксперимента протекает в результате следующих процессов. Первый этап – это высоконелинейное многофотонное поглощение лазерного излучения электронной подсистемой вещества с образованием электронно-дырочных пар в областях множественной самофокусировки и филаментации возбуждающего фемтосекундного лазерного излучения [3]. Затем в ходе рекомбинации электронов и дырок идет образование анионных экситонов. Из радиационной физики твердого тела известно, что экситоны эффективно распадаются на анионные френкелевские дефекты по механизму Лущика-Витола-Херша-Пули. Это процесс взаимодействия электронной и ионно-остовной подрешеток кристалла. Далее протекают процессы перезарядки, миграции, агрегации и ассоциации первичных френкелевских дефектов с образованием стабильных агрегатных электронных центров окраски и дополнительных к ним дефектов дырочно-интерстициального типа, которые совместно аккумулируют запасенную светосумму. В ходе последующего термовысвечивания преобладает процесс рекомбинации междоузельных ионов фтора, термически освобождаемых из X3- центров, с F3+ центрами. Это обеспечивает преобразование F3+ центров в возбужденные F2 центры, которые являются центрами эмиссии в процессе термостимулированной люминесценции.

Источник: https://fundamental-research.ru/ru/article/view?id=37569

Рекомендуем для Вас

Leave a comment

You must be logged in to post a comment.


© Интернет журнал "ЛАЗЕРНЫЙ МИР", 2019
Напишите нам:
laser.w@yandex.ru

Back to Top