Многофотонные процессы создания и разрушения радиационных дефектов в ионных кристаллах.

Научная библиотека Комментариев к записи Многофотонные процессы создания и разрушения радиационных дефектов в ионных кристаллах. нет

Арапов Т.Б., Ташкулов К.Д., Арапов Б. // Международный журнал прикладных и фундаментальных исследований. – 2016. – № 8-3. – С. 356-359; УДК 543.4:539.12.04:535.343.2

Исследован механизм и кинетика создания и разрушения радиационных дефектов в случае многофотонного поглощения лазерного излучения. Под действием лазерного излучения дырочных центров оптически распадается на подвижные дефекты, которые в дальнейшем приводят к разрушению электронных центров в ионных кристаллах.

В результате ряда исследований было установлено, что многофотонное поглощение в ионных кристаллах приводит к созданию тех же радиационно-наведенных дефектов, что и рентгеновская или любая другая проникающая радиация [1-2].

Однако полной тождественности в отношении дефектообразования не наблюдается как для различных видов проникающей радиации, так и при лазерном излучении. Это связано с тем, что плотности элементарных возбуждений и их спектр зависят от вида дефектообразующей радиации. Довольно хорошо изучены механизмы и закономерности дефектообразования в щелочно галоидных кристаллов (ЩГК) при низких температурах, когда первичные радиационные дефекты локализованы. При более высоких температурах процессы создания стабильных дефектов сильно усложняются из-за миграции первичных продуктов радиолиза по кристаллу с частичными взаимными аннигиляциями и образованием агрегатных центров на примесях и дефектах структуры. По этой причине аналитические формы кинетических зависимостей дефектообразования и распада дефектов известны лишь приблизительно и теоретическое определение концентрации основных радиационных дефектов (РД) при заданных параметрах облучения сопряжено с большими погрешностями. Сказанное прямо относится и к дефектообразованию и распаду дефектов лазерным излучением, для которого количественные соотношения не достаточно изучены.

В данной работе было исследовано процессы создания и разрушения РД в ЩГК и реконструкции по ней физической модели явления при облучении лазерным излучением.

В работах [1-3] изучена кинетика распада фотовозбужденных радиационных дефектов (в частности F-центров окраски) в кристаллах KCl и NaCl при облучении светом из спектральной области максимума F-полосы поглощения и лазерного
излучения.

Материалы и методы исследования

Согласно замыслу работы, предполагалось измерение временных зависимостей нарастания (РД) при широком варировании интенсивности (плотности мощности излучения) лазерной радиации.

Облучение производилось радиацией хлор – ксенового лазера ЭЛИ-1 с энергией в импульсе 20-60 мДж при продолжительности импульса 20 нс и энергии фотонов 4,024 эВ и лазерным лучом с длиной волны 632,8 нм от лазерного источника ЛГ-75. Излучение фокусировалось кварцевой линзой (f = 10 см) и направлялось на исследуемый объект, располагаемый в 10-50 мм от точки с максимальной концентрацией энергии. Минимальное расстояние от фокуса лимитировалось разрушением объекта лазерным излучением и определялось экспериментально. Облучение проводилось до установления предельных для данных интенсивных плотностей F – центров, с непродолжительными перерывами для зондирующих измерений прозрачности в области однородного окрашивания.

При исследовании разрушения F-центров кристаллы облучались на рентгеновской установке УРС-55(U = 50 кв, i = 18 мА) рентгеновской радиацией в течение 10÷ 60 мин., что обеспечивало появление ЦО при концентрациях 10I6 ÷I0I7 см-3.

В качестве объектов использовались свежесколотые пластинки размером 5х5х1 мм от монокристаллов, выращенных методом Киропулоса из особо чистого сырья. При облучении кристалла KCl рентгеновским излучением при комнатной температуре, как известно, образуются электронные F-центры (λмак = 560 нм) и дырочные V2-центры (λмак = 232 нм) окраски.

Рассмотрим, как изменяется характер оптической стабильности этих центров при облучении кристалла KCl лазерным излучением.

На рис. 1 приведены зависимости концентрации F-центров в чистом KCl от времени лазерного облучения для двух образцов. Они отличаются друг от друга по мощности облучения лазерного излучения. Возрастающие кр. 2. из рис. 1 соответствуют созданию F-центров, а спадающие кр. 1. соответствует разрушению F-центров окраски. В обоих случаях концентрации ЦО приближаются к некоторому пределу, зависящему от интенсивности
излучения.

arap1.tif

Рис. 1. Зависимость концентрации F-центров в KCl от времени облучения

Как видно из рис. 1, б уменьшение мощности лазерного облучения приводит к уменьшению скорости образования и распада

F-центров окраски в кристаллах KCl, а кривые характеризующие образования и распады F-центров окраски асимптотических приближаются к некоторому пределу. При облучении кристалла KCl лазерным излучением с длиной волны 632,8 нм процесс оптического распада F- центров происходит аналогичным путем, как при возбуждении ксенонового лазера с энергией фотонов 4,024 эВ.

Как известно, облучение кристалла KCl рентгенизованным излучением создает радиационно-наведенные F – и V2 – центры окраски.

На рис. 2 приведены экспериментальные данные лазерного обесцвечивания F- и V2-центров окраски при введении Sr и изменении его концентрации в кристаллах KCl-SrCl2, облученный рентгеновским излучением в течение 60 минут. Как видно, из этих данных при введении Sr оптическая стабильность F- и V2-центров окраски уменьшается (срав. крив. 1, 2), а увеличение концентрации Sr приводит к дальнейшему усилению этого эффекта (кр. 2, 3).

arap2a.tif arap2b.tif

Рис. 2. Кривые обесцвечивания F- и V2-центров в кристаллах KCl – SrCl2 при различной концентрации SrCl2: 1 – чистый KCl, 2 – 0,05 моль %, 3 – 0,10 моль %

Аналогичные результаты F- и V2-центров были получены и в случае введения в KCl двухвалентной примеси Ca.

Результаты исследования и их обсуждение

Выше показано, что лазерное излучение не только создает, но и разрушает F – центры, а при установившейся концентрации, очевидно, числа создаваемых и разрушаемых ЦО равны.

Далее, определим некоторую физическую модель процессов, происходящих при лазерном дефектообразовании. Следствием искомой модели должна быть кинетика, качественно совпадающая с описанным выше экспериментом.

Согласно существующим представлениям, энергия E, поглощенная в кристалле, с точностью до коэффициента состоит из энергии E/2hv электронно – дырочных пар, т.е. акту двухфотонного поглощения соответствует образование одной пары – электрона и дырки. Их последующая рекомбинация через экситонные состояния приводит в ЩГК к образованию F- и V2- центров.

При определении энергии поглощения используем представление коэффициента поглощения α в виде

Α = α0 + α1I + α2I2 +…. , (1)

где α0, α1, α2 – коэффициенты одно-, двухфотоного и т.д. поглощения с отличным от нуля коэффициентом α1, т.к. для наших обьектов при

hv = 4,02 эВ α0 = 0, а α2 << α1.

С учетом (1) для изменения интенсивности излучения I на расстояние dl справедливо:

αI = – (α1I)Idl. (2)

из (2) следует

I(l) = I0(1 + α1lI0)-1 , (3)

где I0 – интенсивность падающего излучения, без учета отражения.

Согласно принятым обозначениям и с учетом малости α1, получаем

ar01.wmf, (4)

где l – толщина кристалла.

Поглощенная в кристалле энергия E создает за 1 сек (E/2hv) электронно-дырочных пар, отнесенных к 1 см2 и приводит к созданию ∆nF центров [1].

ar03.wmf (5)

где nF – концентрация центров, q – постоянная характеризующей выход образования дефектов, с1 – произведение констант.

Если лазерное излучение не только создает, но и разрушает F-центры при одно – и многофотонных переходах, то для dnF можно написать:

ar05.wmf (6)

где с2 – вероятность разрушения ЦО с лазерным излучением.

Решение уравнения (6) при начальном условии ar06.wmf представляет искомую зависимость nF от I0 и t:

ar07.wmf (7)

При ar08.wmf

ar09.wmf (8)

т.е. предельная концентрация ЦО пропорциональна интенсивности лазерной радиации и не зависит от начальных условий. Если до облучения в кристалле существовали ЦО более высокой концентрации, чем равновесная по (8), то облучение приведет к частичному его обесцвечиванию.

Теперь рассмотрим, в какой мере расчет соответствует эксперименту. В пользу их качественного соответствия можно выделить три момента.

Во-первых, в согласно с формулой (7) нарастание концентрации ЦО в первоначально прозрачных кристаллах асимптотически приближается к некоторым пределам, зависящим от интенсивности излучения. Насышения концентрации ЦО (см. рис. 1, кривые 2) показывает установление некоторого равновесия образованными и разрушенными ЦО при увеличении длительности облучения.

Во-вторых, дальнейшее облучение рентгенизованных объектов приводит к их частичному обесцвечиванию. Дальнейшее лазерное облучение не приводит уменшение концентрации и установливается некоторые равновесия концентрации ЦО. При этом установившиеся концентрации ЦО равны или сравнимы с теми, что возникают при облучении прозрачных кристаллов.

В-третьих, предельные концентрации F-центров в первом приближении пропорциональны интенсивности лазерной радиации.

Для получения сведений о механизме разрушения центров окраски было произведено рентгеновские облучение кристалла KCl и KCl – с различной концентрацией двухвалентных примесей Sr и Ca. Созданные лазерным излучением дополнительные F-центры с комплементарными им V2-центрами и оптически, и термически менее стабильны. Первичным актом оптического разрушения пары F-и V2-центров, может являться оптическая деструкция V2-центра с образованием подвижных VF, H – дефектов, рекомбинирующих с F-центром соответственно.

Деструктивным фактором для V2-центра как отмечено в работах [4, 5] является ar11.wmf, образующиеся при отщеплении от М2+ ar12.wmf в результате фото- и термостимуляции.

Образующиеся при этом подвижные VF, HF и H – дефекты могут взаимодействовать с электронными F-центрами и приводит их к термическому распаду.

F + VF → ar13.wmf ar14.wmf + h ν (9)

F + HF → ar15.wmf + R (10)

F + H → R (11)

Замедление термического распада V2-центров может происходить вследствие уменьшения концентрации ar16.wmfи вероятности встречи их с дырочными центрами. Такое представления о термическом распаде дырочных V2-центров позволяют объяснить влияние концентрации примеси Ca 2+ и Sr 2+ на термическую стабильность
F и V2-центров в KCl –Ca 2+ и KCl – Sr2+. Действительно, при введении двух валентных примесей М2+ в KCl образуются нейтральные комплексы М2+ ar17.wmf, а это приводит к образованию дополнительных катионных ваканций ar18.wmf. Вследствие этого в кристаллах KCl – Ca2+ и KCl – Sr2+ концентрация ar19.wmf больше, чем в KCl. Увеличение концентрации Ca2+ и Sr 2+ в кристаллах KCl – M2+ приводит также к увеличению концентрации нейтральных комплексов М2+ ar20.wmf.

Поэтому в KCl – М2+ с большой концентрацией М2+ возрастает вероятность взаимодействия ar21.wmf с дырочными V2-центрами и увлечения дырок из этих центров, образованием подвижных VF , HF и H-центров.

Косвенные подтверждения этому положению можно усмотреть в форме кривых разрушений F-центров. Поскольку лазерное излучение поляризовано, а V2-центры являются сложными анизотропными образованиями, то можно ожидать, что более устойчивые из них однозначно связаны с определенной ориентацией по отношению к вектору поляризации. Рентгенизация создает эти центры с одинаковой вероятностью по всем возможным направлениям, а последующее лазерное облучение с большей эффективностью разрушает V2-центры определенных ориентаций. Введение двухвалентных примесей Sr2+ и Ca2+ создавая дополнительно катионные вакансии, приводит к уменьшение устойчивости V2-центров. Этим можно объяснить и наличие усиление разрушения F-центров в кристаллах KCl с двухвалентными примесями по сравнению чистой KCl.

ЛИТЕРАТУРА

1. Альсеитов Г.Ж., Бичевин В.В., Кяэмбре Х.Ф., Создание и разрушение F – центров в ШГК лазерным излучением. Сб. Физика диэлектриков и полупроводников. Матер. II – ой Респуб. конф. по ФТТ. Ош. 1990. С. 119–126.
2. Ташкулов К.Д. Фотостимулированные процессы обесцвечивания центров окраски в NaCl-Ag. Науч. журнал. Министерство образования и науки Респ. Каз. – 2010. – № 1 (1). – С. 28–33.
3. Ташкулов К.Д. Создание и разрушение центров окраски в щелочно-галоидных кристаллах лазерным излучением. Журн.наука и техн. – Бишкек, 2010. – № 3. – С. 17–20.
4. Арапов Б., Осконбаев М.Ч., Камалов С.М. Люминесценция и ионно – дырочные процессы в кристаллах NaCl. ФТТ – 1991, Т 33. № 11. – С. 3158–3162.
5. Арапов Б., Ташкулов К.Д., Арапов Т.Б. Кинетика и механизм многофотонного создания и разрушения центров окраски в ЩГК. Вестник Иссык-Кульского Университета. Каракол. 2010. – № 27. – С.103–109.

Источник: https://applied-research.ru/ru/article/view?id=10033

 


© Интернет журнал "ЛАЗЕРНЫЙ МИР", 2016
Напишите нам:
laser.w@yandex.ru

Back to Top